Belén Blanco, del Departament de Química, ha presentat la seva tesi doctoral al voltant d'un tipus de complexos macrocíclics triolefínics de pal·ladi amb activitat catalítica en la formació d'enllaços entre carbonis, que varen ser descoberts pel mateix grup de recerca. Les seves investigacions s'han centrat en la preparació d'aquests complexos ancorats covalentment a una matriu sòlida inorgànica, i en el seu ús com a catalitzadors, recuperables de forma senzilla, en reaccions de formació d'enllaços carboni-carboni.

Tesi: “Complexos de Pd(0) macrocíclics triolefínics de quinze membres: formació de materials híbrids orgànic-inorgànics i assaig com a catalitzadors recuperables”, llegida per Belén Blanco Tort, el 24 de març de 2004 i dirigida per Roser Pleixats Rovira

Vegeu aquesta tesi al Servidor de Tesis Doctorals en Xarxa (TDX)

En el grup de recerca es va descobrir fa uns set anys un nou tipus de complexos macrocíclics nitrogenats triolefínics de pal·ladi(0) molt estables, que mostren activitat catalítica en reaccions de formació d'enllaços carboni-carboni i que es poden recuperar per cromatografia.

L'objectiu d'aquesta tesi era la preparació de materials híbrids orgànic-inorgànics amb complexos macrocíclics triolefínics de pal·ladi(0) ancorats a una fase sòlida inorgànica, i el seu assaig com a catalitzadors recuperables. Així, la separació del catalitzador del producte de reacció no requereix una cromatografia, sinó que es duu a terme mitjançant una senzilla filtració del polímer insoluble. El catalitzador recuperat es reutilitza en una reacció posterior.

S'han efectuat fins a cinc cicles catalítics amb el mateix material. Aquests sòlids híbrids s'han preparat pel mètode sol-gel (hidròlisi i policondensació de tetra- i trialcoxisilans) ó per ancoratge a síliques mesoestructurades, a partir de monòmers que contenen el lligand macrocíclic triolefínic i un (ó dos) grup(s) trialcoxisilil. Un cop preparat el polímer híbrid s'introdueix el metall.


Vista d'una de les molècules que s'han ancorat a la matriu inorganica

Per la síntesi i caracterització dels materials híbrids s'ha comptat amb la col·laboració de A. Mehdi i C. Reye del Laboratoire de Chimie Moléculaire et Organisation du Solide, amb el grup del Prof. Robert J. P. Corriu a la Universitat de Montpellier II (on Belén Blanco va fer una estada de 3 mesos).

La síntesi dels diferents monòmers i l'assaig dels materials híbrids com a catalitzadors recuperables en reaccions d'acoblament de Suzuki s'ha efectuat als nostres laboratoris.

A la Universitat de Reims (on Belén Blanco va fer dues estades d'un mes) es varen realitzar els assaigs dels materials com a catalitzadors en reaccions de telomerització de butadiè amb alcohols.

Belén Blanco Tort
Roser Pleixats
Àrea de Química Orgànica
Departament de Química
Universitat Autònoma de Barcelona
Adreça electrònica: Roser.Pleixats@uab.es